科研进展简报

光电催化分解水工作新进展

来源:武汉光电国家研究中心    作者:    发布时间:2018年01月22日

1972Honda Fujishima首次报道了TiO2/Pt组成的光电催化水分解系统以来,迅速成为太阳能领域的研究热点之一。其中析氧半反应涉及四电子转移过程,动力学较析氢缓慢,过电位更高,是水分解的决速步。目前最为有效的手段是通过析氧助催化剂的修饰来增加表面活性反应位、减少电荷转移电阻和反应过电位来增强析氧效率。但析氧助催化剂(特别是CoPi, NiFe-LDH等非晶态催化剂)的加入也带来一些严重的问题,如助催化剂会阻挡入射光并增加电荷转移电阻、其半导体材料结合差不稳定、 容易在热应力下出现缝隙和分层。因此探索提高析氧效率的新方法是提高整体光电催化分解水效率的有效途径。


1 光电分解水示意图


    针对上述问题,华中科技大学/武汉光电国家实验室博士生吕晓伟、陶磊明等在申燕和王鸣魁教授的指导下,结合电化学阳极氧化及高温热处理的方法设计制备了氮掺杂二氧化钛膜(TiO2-N2),通过该方法可以在TiO2表面可控地引入氧空位缺陷,结果表明在无析氧助催化剂参与下,氧空位引入后光电流增加约5.7倍(1.23 VRHE);电荷注入效率由58.8%增加到94.6%1.23 VRHE)。DFT计算结果表明,氧空位的引入能有效降低二氧化钛的理论析氧过电位,如下图2所示


2 材料表面对水分子的吸附能(a)和标准自由能(b


本研究规避了长期以来通过表面修饰析氧助催化剂来提高电荷注入效率这一方法的诸多不利因素,通过缺陷工程实现了无助催化剂情况下的高效电荷注入,为实现高效光电催化水分解提供了新思路。该工作近期发表在Nnao Energy, 44, 2018, 411-418.IF=12.3 (文章链接https://doi.org/10.1016/j.nanoen.)

 该研究团队在光电催化分解水领域已发表多篇学术论文(J. Mater. Chem. A2015, 3, 10020-10025J. Mater. Chem. A2015,3, 21630-21636(IF=8.86)ACS Applied Material & Interface2016, 8(3), 1606;(IF=7.5) Carbon, 2014, 80, 591Carbon, 2016, 105, 387Carbon, 2017, 117, 343-350, (IF=6.33) Electrochim Acta, 2017, 225 473-481(IF=4.8)

上述工作得到了国家自然科学基金项目(No. 51661135023 No. 21103578)973计划项目(2014CB643506)、实验室主任基金、中央高校基础研究基金(HUST: 2016YXMS031)等项目的支持。