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《自然•光子学》刊发唐江教授团队基于非铅钙钛矿单晶X射线探测器研究进展

来源:武汉光电国家实验室(筹)    作者:    发布时间:2017年10月09日

 102日,光电领域权威杂志《自然•光子学》(Nature Photonics, IF=37.852)在线发表了武汉光电国家实验室唐江教授团队题为《具有低检测限的铯银铋溴单晶X射线探测器》(Cs2AgBiBr6 single crystal X-ray detectors with a low detection limit)的论文。我校为论文第一单位,唐江教授及其团队牛广达副研究员和生命学院谢庆国教授为论文共同通讯作者,武汉光电实验室博士生潘伟程、巫皓迪、罗家俊和生命学院邓贞宙博士为论文共同第一作者。

 X射线探测器广泛应用于安检、医学成像和工业材料检验等领域。目前传统方法是利用闪烁晶体将X光子转化为可见光,再激励光电倍增管产生电信号,其成像分辨率受到光学串扰限制。而直接探测是利用半导体材料将X光子直接转换为电子信号的检测方法,拥有更高的空间分辨率和更低的系统成本。最近研究表明,有机无机杂化铅卤钙钛矿在X射线直接探测方面具有优异性质,如X射线吸收系数大、载流子扩散距离长、低温溶液制备成本低等,受到人们普遍关注。

 但铅基钙钛矿的毒性不容忽视,基于铅基钙钛矿的X射线成像系统铅含量达到3336 g/m2,远远超过欧盟对于电子产品中铅含量的限制(1000 ppm),制约了其未来产业化发展。此外,具有低检测限的X射线探测器不仅能够减少医学成像和安检过程中使用的X射线剂量,从而降低辐射导致的患癌几率,同时也能提升成像系统空间分辨率。目前铅基钙钛矿受到离子迁移和表面缺陷的影响,探测器暗电流过大,最低检测限为0.036 μGyair s-1仍待进一步降低。

    唐江团队创新性地提出基于铯银铋溴(Cs2AgBiBr6)双钙钛矿单晶的X射线直接探测,将铅基钙钛矿CsPbBr3中的铅替换为银和铋,从而避免铅的使用。更重要的是,铯银铋溴单晶探测器具有对X射线的高灵敏度和低检测限,主要体现在该材料具有高于铅基钙钛矿的平均原子序数,从而保证X射线的高效吸收;同时其间接带隙的跃迁特征保证该材料长的少子寿命(660ns)和载流子扩散距离,从而提高探测器的电荷收集效率;此外,该材料缺陷浓度低且离子迁移不显著,保证了在工作条件下的高电阻率和低噪音特征,从而有效降低探测器的检测限。通过单晶体缺陷的降低和表面缺陷的抑制,最终制备的探测器灵敏度达到105 µC Gy air -1 cm–2最低检测限为59.7 nGyair s-1高温和辐照稳定性好,综合性能达到甚至部分超过铅基钙钛矿探测器水平。论文还提出了表征钙钛矿离子迁移的新方法,并通过理论计算和实验实测证实了铯银铋溴具有比有机无机铅基杂化钙钛矿更小的离子迁移。该工作不仅为非铅钙钛矿材料的光电性能理解及其指向性应用提供了新思路,其所发展的稳定灵敏无毒的X射线探测器也具有优异的技术竞争力,有希望实现产业化应用。

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1. (a) Cs2AgBiBr6XRD和实物照片;(b) Cs2AgBiBr6 X射线探测器的在不同照射剂量和工作电压条件下的信噪比;(c) 探测器的工作稳定性。

该工作与生命学院谢庆国教授、苏州大学尹万健教授、北京工业大学隋曼龄和柯小行教授合作完成,他们分别提供了X射线测试系统和测试帮助、理论计算和材料表征方面的支持;得到了科技部重点研发计划(2016YFB0700702)、国家自然科学基金(91433105)等资助,在此一并表示感谢。

唐江教授于2012年入选“青年千人计划”,同年加入我校光电国家实验室。2013年获国家自然科学基金优秀青年基金支持,2017年已通过国家自然科学基金杰出青年基金公示。其课题组主要从事硒化锑薄膜太阳能电池和钙钛矿光电器件研究。该工作是继团队以华中科技大学为第一单位在20156月《自然•光子学》(Nature Photonics),20164月《自然•通讯》(Nature Communications),20174月《自然•能源》(Nature Energy)上发表高水平论文以来,在光电转换材料与器件领域的又一重要进展。牛广达副研究员是课题组2016年底从清华大学引进的青年教师,进入课题组以来已经以共同通讯作者身份发表Angew. Chem. Int. Ed.等高水平文章多篇。